第三極地區雪冰中碳質組分研究進展

　　摘要：碳質氣溶膠(黑碳和有機碳)對全球氣候變化及加速冰川消融具有重要影響，已引起廣泛關注并開展了許多相關研究。基于目前的研究進展，綜述了第三極地區雪冰中碳質組分的空間分布特征，發現老雪和粒雪冰中黑碳與有機碳含量顯著高于雪坑以及新雪，更新了我們對于同一條冰川不同區域雪冰中碳質組分的認識。雪坑中黑碳的同位素組成揭示，青藏高原東北部雪冰中黑碳主要來自化石燃料貢獻，而高原中部主要來源于生物質燃燒，喜馬拉雅山脈南坡雪冰中黑碳的化石燃料貢獻與生物質燃燒的貢獻相當。雪冰中碳質組分導致的輻射強迫可達上百W•m-2，由此使得冰川消融增加、積雪持續期縮短。下一步將繼續加深對雪冰碳質組分的來源及其對反照率影響的機理研究，為進一步預測氣候變暖背景下碳質組分對冰川消融的貢獻提供科學基礎。

　　本文源自自然雜志,2020,42(05):393-400.《自然》雜志，于1978年經國家新聞出版總署批準正式創刊，CN:31-1418/N，本刊在國內外有廣泛的覆蓋面，題材新穎，信息量大、時效性強的特點，其中主要欄目有：科學人文、自然筆談、科學人物等。

　　碳質氣溶膠(或稱含碳氣溶膠、碳氣溶膠)是大氣氣溶膠的重要組成部分，其對全球氣候變化、大氣能見度、空氣質量、人類健康等能夠產生重要影響[1,2]。碳質氣溶膠按化學組成區分主要包括黑碳(blackcarbon,BC)和有機碳，它們主要來源于生物質以及化石燃料的燃燒。由于碳質氣溶膠具有光吸收以及散射等特性，對地球的氣候與環境具有重要影響[3,4,5,6,7,8]，并引起科學界以及各國政府的廣泛關注(IPCC,2013)。特別是當碳質氣溶膠沉降到冰川表面而成為吸光性雜質后，能夠顯著降低雪冰反照率，增加雪冰吸收太陽輻射，進而導致雪冰消融增強[9,10,11,12,13]。長期的雪冰消融可引起水資源的季節分配和水文過程等改變，深刻影響經濟社會和人口的可持續發展[14]。

　　碳質氣溶膠可通過干濕沉降過程沉積于冰川表面。黑碳是雪冰中碳質組分的重要組成部分，可強烈吸收可見光，其質量吸收截面(或質量吸收效率，MAC)值為5m–2·g–1(550nm)，具有耐高溫(4000K)、可聚合為穩定結構的團，以及不溶于水和大部分的有機溶劑等特性[9]。現今全球黑碳排放量約為7500Gg·a–1，絕大部分源于人類的生產生活排放(如交通工具排放、工業用煤等)，其次為生物質燃燒(森林大火、秸稈焚燒等)。東亞和南亞黑碳排放量可達2000Gg·a–1，成為全球大氣黑碳研究的熱點區域之一[6,9,15]。雪冰中有機碳因測試方法的不同，分為可溶有機碳(利用總有機碳分析儀分析)和不溶性有機碳(WISOC，也稱為顆粒態有機碳，POC，基于濾膜利用熱光法分析)。雪冰中有機碳主要源于腐殖質類物質、燃燒產物中的柏油物質、生物質氣溶膠等，具有較弱的吸光性[16]。與黑碳相比，吸光性有機碳能夠強烈吸收近紫外太陽輻射，進而引起輻射強迫的改變，增加碳質組分的光吸收效率[17]。

　　碳同位素分析技術(包括放射性碳同位素?14C和穩定碳同位素δ13C)在碳質組分源解析研究中具有獨特優勢[18]，全球已有大量研究利用碳同位素技術對碳質氣溶膠進行源解析，且主要集中在歐洲和南亞等區域[19]。但目前，我國利用碳同位素對雪冰中黑碳進行來源解析的研究還相對較少，僅見于利用雪坑中?14C和δ13C區分化石燃料和生物質燃燒貢獻的比例[20]。

　　以青藏高原為核心的第三極地區是中低緯度最大的冰川分布區。目前冰川普遍退縮的事實與機理引發了廣泛探討[14,21]，其中南亞和中亞地區化石燃料以及生物質燃燒產生的大量碳質氣溶膠，對該地區冰凍圈環境產生重要影響，碳質組分對冰川退縮的貢獻備受關注[11,15,22]。

　　1、雪冰中碳質組分特征

　　20世紀80年代，雪冰中黑碳研究始于北極和南極地區。全球范圍來看，不同地區雪冰中黑碳濃度差異顯著，靠近北極點及亞北極地區黑碳濃度約為數個至十幾個ng·g–1[23,24]。由于受到人類活動的深刻影響，中緯度不同地區雪冰中黑碳濃度差異也較大，北美大部分地區降雪中黑碳濃度為十個至十幾個ng·g–1，但不同季節(如春季粉塵輸入較大時)或新降雪中黑碳濃度可高出一個數量級[25]。中國北方積雪中黑碳濃度差異巨大，東北部靠近西伯利亞南緣地區黑碳濃度僅為50～150ng·g–1，而在東北重工業區黑碳濃度為1000～2000ng·g–1，內蒙草原一帶則為100～600ng·g–1[15]。

　　第三極地區雪冰中黑碳研究雖然起步較晚，但一批學者業已取得一系列成果。實測研究發現，冰川雪冰中黑碳的平均濃度約為50ng·g–1，較南北極地區偏高，最高濃度出現在天山地區(消融期可達3000ng·g–1)，而喜馬拉雅山地區最低(約為16ng·g–1)[26]。不同冰川表面(如新雪區、老雪區、粒雪冰區，圖1)黑碳分布特征研究發現，隨著雪冰消融黑碳濃度呈增加趨勢，新雪以及雪坑中黑碳濃度顯著低于老雪以及粒雪冰中黑碳的濃度[27,28,29,30,31](圖2)。黑碳在不同類型雪冰中含量的差異，特別是冰川消融區老雪中含量普遍高于雪坑/冰芯含量，更新了我們對于同一條冰川不同區域雪冰中黑碳濃度的認識，為評估黑碳對雪冰反照率以及消融的影響提供了新數據。

　　圖1不同冰川表面形態特征

　　圖2第三極地區典型冰川表面不同雪冰類型的黑碳含量以及導致的雪冰反照率

　　青藏高原北部老虎溝冰川雪坑、表雪和粒雪冰中DOC濃度分別為332、229和426ng·g–1，較高原南部的唐古拉(217ng·g–1)和珠峰(153ng·g–1)地區偏高[32]。高原中部長江源區冰川雪坑DOC濃度為283ng·g–1。藏東南地區冰川中POC約為230ng·g–1，比該地區冰芯記錄的POC濃度偏高[12]。對雪坑而言，DOC和POC的濃度均呈現北部高、南部低的特征，最低值出現在喜馬拉雅山脈的珠峰地區[33,34,35]。整體上，雪冰中碳質組分在高原的分布因受到排放源區、局地地形、大氣環流以及不同冰川表面等多種因素的影響，其濃度在高原北部以及東南邊緣較高。針對同一冰川不同區域(如冰川積累區和消融區)雪冰中碳質組分的季節變化以及遷移轉化規律研究有待加強，特別是對于青藏高原東南部橫斷山地區以及中亞的阿爾泰地區冰川不同區域的碳質組分研究亟需拓展。

　　2、雪冰碳同位素研究

　　碳同位素(?14C和δ13C)最近被證明是鑒定大氣污染物來源的有效示蹤物，尤其放射性碳同位素(?14C)可用于鑒定化石燃料和生物質燃燒對有機碳和黑碳的相對貢獻[18,19,36]。相對于化學傳輸模型和標志物比值等示蹤方法，?14C只與碳年齡有關而不受排放環境和傳輸過程影響，減少了碳質組分在傳輸過程中變化所產生的不確定性。

　　目前，全球已有大量研究利用碳同位素技術對碳質組分進行源解析，且主要集中在歐洲和南亞等區域[19]。我國利用碳同位素對黑碳進行來源解析的研究主要集中在東部城市或農村地區[36]，對偏遠地區雪冰中碳質組分的相關研究還相對較少。在青藏高原及周邊地區，基于雪坑樣品中黑碳的?14C和δ13C研究發現，雪坑中黑碳的同位素組成在區域上具有顯著差異：高原東北部雪冰中黑碳具有最大的化石燃料貢獻，可達66%;高原中部雪冰中黑碳則主要來源于生物質燃燒，其比例可達70%;喜馬拉雅山脈南坡雪冰中黑碳的化石燃料貢獻約為54%，與南亞地區的比率一致。這顯示從高原邊緣到高原內部，生物質燃燒對黑碳的貢獻逐漸增大[20](圖3)。對青藏高原降水和雪冰中有機碳的?14C和δ13C研究發現，納木錯站和冰川區的降水DOC的Δ14C年齡明顯偏年輕，說明其中包含很少的老碳(化石燃料的貢獻：15%±6%)[37]。上述結果雖然明確了喜馬拉雅山脈和青藏高原地區不同燃料對雪冰黑碳的貢獻，但仍缺乏不同季節、不同類型雪冰中碳質組分不同來源的界定，特別是在“一帶一路”沿線的中亞地區，該研究尚未涉及。這將進一步為碳質氣溶膠傳輸模擬提供驗證，為相關國家制定黑碳等減排政策提供明確的指導意見。

　　圖3生物質和化石燃料燃燒排放對青藏高原雪坑黑碳的相對貢獻

　　(箭頭代表不同區域的黑碳來源)(修改自[20])

　　3、雪冰中碳質組分氣候效應

　　具有吸光性的碳質組分等沉降到冰川、積雪后，使得雪表變暗，雪冰表面反照率降低，雪表吸收更多的太陽輻射，促進雪冰消融[9](圖4)。該過程也會導致雪粒徑增大，反照率進一步降低，形成正反饋效應。雪冰中微量的黑碳濃度引起的反照率降低及反饋作用，導致全球平均的雪冰黑碳輻射強迫達+0.04W·m–2，其中人類活動排放的黑碳沉降到雪冰上引起的輻射強迫達+0.035W·m–2[9]。利用不同模型與方法研究的喜馬拉雅–青藏高原地區雪冰中黑碳引起的輻射強迫差異較大，如Flanner等[38]評估整個地區的平均輻射強迫為1.5W·m–2，春季可達10～20W·m–2。Qian等[25]指出，春季青藏高原雪冰中黑碳可能引起的輻射強迫為5～25W·m–2，最大值出現在4月或者5月消融期開始時段。Ming等[26]利用冰川積累區雪坑黑碳濃度計算引起的輻射強迫為6W·m–2，對反照率降低的影響約為5%。高原中部地區，黑碳對反照率降低的貢獻可達52%;而在高原東南部，黑碳對反照率降低的貢獻約為4.6%[12,39]。因受黑碳與雪粒形狀、混合狀態、包裹層形態等影響，導致不同區域黑碳對雪冰反照率的影響差異可達數倍。特別是黑碳粒徑與包裹層的不同，可導致雪冰中黑碳的質量吸收截面值變化[40,41]，進而影響其對反照率以及輻射強迫的作用，該研究尚需進一步提升并與模式進行耦合。

　　圖4碳質氣溶膠來源、沉降及其潛在影響示意圖[9-10]

　　關于雪冰中有機碳吸光性與氣候效應的研究還比較少。對高原北部的老虎溝12號冰川的研究結果發現，WISOC導致的輻射強迫為0.43W·m–2[42]。對扎當冰川而言，WISOC對反照率的影響超過了黑碳影響的20%，引起的輻射強迫為0.81～1.34W·m–2，而在新雪覆蓋條件下，WISOC對輻射強迫的影響甚至達到了粉塵影響的72.3%[43]。藏東南作求普冰芯研究表明，WISOC導致的輻射強迫從1956—1979年的0.2W·m–2增加到2006年的0.84W·m–2，分別占黑碳輻射強迫的27%和43%[44]。雖然雪冰中的有機碳吸光能力(～1.3m2·g–1)相對于黑碳較弱，但是所引起的雪冰表面反照率降低以及冰川消融等效應不容忽視。目前，關于有機碳組成對吸光性影響的研究仍顯薄弱，僅在北極積雪中報道了類腐殖酸(HULIS)的吸光性特征[45]。在青藏高原地區，僅納木錯地區氣溶膠中的HULIS的豐度以及吸光性特征得以研究[46]，而對于該地區雪冰中HULIS的研究尚屬空白。

　　已有的研究結果表明，雪冰中黑碳導致的輻射強迫對冰川消融的貢獻可達15%[12]，而在帕米爾冰川區黑碳對冰川消融的貢獻為6.3%[28]。高原北部老虎溝12號冰川的研究發現，黑碳和有機碳可導致夏季冰川消融分別增加約0.99和0.76cm·d-1[47]。小冬克瑪底冰川研究結果顯示，黑碳可貢獻冰川消融量的9%～23%，水當量深度為88～435mm。此外，2015—2016年的青藏高原面上積雪數據分析顯示，黑碳可導致青藏高原面上積雪持續期縮短3～4天[48]。

　　然而，上述研究中對于雪冰中有機碳的氣候效應評估不足，對于黑碳的粒徑和混合狀態變化對反照率以及輻射強迫的影響未曾涉及，對于不同季節冰川積累區和消融區碳質組分的來源研究仍顯匱乏。

　　4、研究展望

　　目前，碳質組分對第三極地區雪冰消融的影響及其定量評估、碳質組分的來源解析研究業已起步，但對一些關鍵過程的認識還不甚清楚，如雪冰中碳質組分的混合形貌特征(黑碳的粒徑、包裹層效應)、來源與傳輸以及生物地球化學與富集過程等。已開發的能量平衡模型雖然在理論上考慮了碳質組分的能量吸收效應，但并不能實現模型與碳質組分參量的耦合。如何建立包含碳質組分的能量平衡模塊，定量評估其對冰川消融的影響仍是一個迫切需要解決的問題。

　　青藏高原不同區域碳質組分對冰凍圈消融的影響程度有差異，而隨著人類排放黑碳等污染物的增加和冰川本身消融導致的黑碳和吸光性有機碳的不斷富集，將進一步加速冰凍圈的變化。雪冰中黑碳和有機碳的存在會顯著改變雪冰反照率，影響雪冰消融，進而會對氣候以及水文過程產生反饋。然而，目前基于觀測與模擬的雪冰中碳質組分對雪冰消融的影響仍存在較大差異，與不同時間、不同地區的黑碳和有機碳的沉降速率及雪的積累率存在較大差異有關，在模型輸入時很難將兩者完全匹配，特別是對雪冰中黑碳和有機碳的遷移、富集、轉化等過程，如碳質組分與雪的混合狀況、物質的淋洗/清除效率等，以及黑碳粒徑、有機碳組成等的認識尚不完全清楚。

　　因此，第三極不同地區(如季風區和西風影響區)和不同冰川表面(如老雪區、新雪區、裸冰區)雪冰中高分辨率的碳質組分的觀測與分析勢在必行，特別是消融期開始后碳質組分在短時間尺度內的濃度、黑碳粒徑以及有機碳組成變化對于模型的改進至關重要，可為我們全面認識碳質組分對青藏高原不同地區冰川消融影響的機制提供科學依據。

　　參考文獻：

　　[1]段鳳魁,賀克斌,劉咸德,等.含碳氣溶膠研究進展:有機碳和元素碳[J].環境工程學報,2007,1(8):1-8.

　　[3]曹軍驥,占長林.黑碳在全球氣候和環境系統中的作用及其在相關研究中的意義[J].地球科學與環境學報,2011,33(2):177-184.

　　[4]劉昌明,黨素珍,王中根,等.雪冰中黑碳的研究進展[J].南水北調與水利科技,2012,10(2):44-51.

　　[13]明鏡,效存德,秦大河,等.雪冰黑碳的氣候效應研究[J].氣候變化研究進展,2006,2:238-241.

　　[18]曹芳,章炎麟.碳質氣溶膠的放射性碳同位素(14C)源解析:原理?方法和研究進展[J].地球科學進展,2015,30(4):425-432.

　　[27]張玉蘭,康世昌.青藏高原及周邊地區冰川中吸光性雜質及其影響研究進展[J].科學通報,2017,62(35):4151-4162.

　　[32]嚴芳萍,康世昌,陳鵬飛,等.青藏高原冰川區可溶性有機碳含量和來源研究[J].環境科學,2015,36(8):2827-2836.

　　[43]李洋,曲斌,康世昌,等.念青唐古拉山扎當冰川雪冰中不溶性有機碳含量及其輻射強迫研究[J].環境科學學報,2016,36(3):802-811.